Loạt phim diễn ra bốn năm sau các sự kiện của Mahou Shoujo Lyrical Nanoha StrikerS, trong đó, cô gái phép thuật Nanoha Takamachi đã giải cứu và nhận nuôi một cô gái trẻ tên là Vivio, người là tái sinh của Sankt Kaiser, Olivie Segbrecht. Sau khi bước vào năm thứ tư của trường tiểu học, Vivio được trao cho thiết bị thông minh của riêng mình, Sacred Heart, và có được sức mạnh để biến hình bằng cách sử dụng chế độ Sankt Kaiser trưởng thành. Cô sớm tình cờ gặp một cô gái tên là Einhart Stratos, tương tự như Vivio, là hậu duệ của một người cai trị Sankt Kaiser khác, Claus G.S. Ingvalt. Khi Einhart quyết tâm chứng minh phong cách chiến đấu của cô là mạnh nhất, Vivio kết bạn với cô và cùng với những người bạn của cô, tham gia một giải đấu võ thuật, nơi họ chiến đấu chống lại các đối thủ ma thuật khác nhau và tìm hiểu thêm về tiền kiếp của họ.