Thành phố Học viện đầy sinh viên đi đầu trong tiến bộ khoa học và là quê hương của chương trình phát triển siêu năng lực gia. Bảy siêu năng lực gia "Cấp 5" là mạnh nhất trong Thành Phố Học Viện, và xếp thứ ba trong số đó là học sinh cấp hai Mikoto Misaka, một nhà thao túng điện được gọi là "The Railgun". Khi những sự cố kỳ lạ bắt đầu xảy ra khắp thành phố, cô phát hiện mỗi tội đều có mối liên hệ với "Level Upper" khó nắm bắt, một thiết bị huyền thoại được cho là làm tăng cấp siêu năng lực của người sử dụng nó. Khi tình hình ngày càng leo thang, rõ ràng là có nhiều thứ ở Cấp trên hơn là nhìn thấy mắt, và Thành phố Học viện có thể là một nơi khó khăn hơn nhiều so với không tưởng quyến rũ mà nó có vẻ. Toaru Kagaku no Railgun tập trung vào Mikoto và những người bạn của cô ấy — và những tình huống nguy hiểm mà họ gặp phải — khi họ bị cuốn vào vấn đề của Tầng Thượng. Như Mikoto nói, "Không bao giờ có một khoảnh khắc buồn tẻ trong thành phố này."